Enhancing oxygen reduction electrocatalysis by tuning interfacial hydrogen bonds写一篇综述

综述：通过调节界面氢键增强氧还原电催化

氧还原反应（Oxygen Reduction Reaction, ORR）是燃料电池和金属-空气电池等能量转换设备中的关键反应。然而，ORR的动力学通常受到限制，需要高效的电催化剂来提高其性能。近年来，通过调节界面氢键来增强氧还原电催化已成为一个重要的研究方向。本文综述了相关研究成果，特别是关于如何通过改变局部pKa值和界面氢键强度来提高氧还原反应的动力学。

界面氢键在氧还原反应中的作用

氢键作为一种非共价相互作用，在电催化过程中起着至关重要的作用。在氧还原反应中，氢键的强度可以影响反应物和产物之间的相互作用，从而影响反应的动力学。研究表明，通过在铂和金表面引入质子离子液体（protic ionic liquids, PILs）的界面层，可以调节局部质子活性，进而影响氧还原反应的速率24。

局部pKa值的调节

局部pKa值是描述质子活性的一个重要参数。通过调节局部pKa值，可以改变质子的释放和摄取过程，这对于涉及质子耦合电子转移（Proton-Coupled Electron Transfer, PCET）的电催化反应至关重要19。例如，通过使用具有相似pKa值的离子液体，可以加强氧还原反应产物与离子液体之间的氢键，从而提高反应的活性5。

界面层的设计和优化

为了实现高效的氧还原电催化，设计和优化界面层是关键。通过选择合适的离子液体和调整其浓度，可以在电极表面形成优化的界面层。这种界面层不仅可以调节局部pKa值，还可以通过氢键作用增强反应物和产物之间的相互作用3。

实验结果与理论分析

实验结果表明，通过调节界面氢键，可以显著提高氧还原反应的活性和选择性。例如，Tao Wang等人的研究表明，通过在铂和金表面引入质子离子液体，可以显著提高氧还原反应的动力学3。此外，理论分析也证实了界面氢键在电催化过程中的重要性，为界面层的设计提供了理论基础6。

结论与展望

通过调节界面氢键来增强氧还原电催化是一种有效的策略。未来的研究可以进一步探索不同类型的离子液体和界面层设计，以实现更高的氧还原反应性能。此外，深入理解界面氢键在电催化过程中的作用机制，将有助于开发新型高效的电催化剂。

这项研究成果已经在《Nature Catalysis》上发表，题为“Enhancing oxygen reduction electrocatalysis by tuning interfacial hydrogen bonds”7810。这项工作不仅为氧还原电催化提供了新的视角，也为其他涉及PCET过程的电催化反应提供了重要的参考。